江苏省乃至整个长三角地区的区域性大气污染成因的研究已开展多年，并取得了丰硕的成果。严茹莎等^[1]研究了2014年长三角地区燃煤排放对大气环境的影响，结果表明，中小燃煤锅炉在所有燃煤源中影响最大，对细颗粒物(PM_2.5)的贡献为1.4%~5.9%；其次是燃煤电厂，对PM_2.5的贡献为0.2%~2.9%。沙桐等^[2]分析了长三角地区2010年冬季电厂排放对大气污染的影响，发现污染时期电厂排放对模拟的PM_2.5和二氧化硫(SO₂)贡献率(6.9%和34.2%)较清洁时期(4.9%和20.7%)大。冬季气温低、风速小及边界层高度低的特征不利于低层污染物的扩散，易导致重污染事件的发生。管奇坤等^[3]评估了电动汽车普及对江苏冬季大气污染的影响，在电动汽车替代50%小型载客车的情景下，江苏地区由交通排放引起的一氧化碳(CO)质量浓度降低20%~35%，氮氧化物(NO_X)质量浓度降低10%~30%，减排效果总体上苏南地区好于苏中和苏北地区。不利气象条件是污染形成的客观原因，陈渤黎等^[4]发现常州市重污染日的地面形势场可归纳为均压场型、高压底部型、高压后部型、变性高压型和低压型5种类型。秋冬季节多冷空气活动, 本地往往经历均压场—高压底部—冷空气—冷高压—均压场的循环过程，冷空气“间歇期”为大气重污染高发时段。佘倩楠等^[5]研究发现长三角地区重污染天气主要受到西北风向、低风速、高湿度和逆温层等不利气象条件的影响，同时来自西北方向的气流对江苏北部地区的污染输送特征有着显著影响。

区域传输对江苏省大气污染的贡献不可忽视，但前人更多地使用混合单粒子拉格朗日综合轨迹模式(HYSPLIT)、拉格朗日粒子扩散模型(LPDM)等模式进行研究，没有考虑物理化学反应的影响，使用综合源追踪算法(ISAM)、颗粒源解析技术(PSAT)等二次污染物源解析技术的研究较少。

现利用多尺度空气质量模式系统(CMAQ)耦合ISAM，分析2017年江苏省省内城市污染物的输送特征，同时计算其他省市对江苏省ρ(PM_2.5)的贡献，以期为空气质量精细化管理和重污染应急控制提供有益参考。

1 研究方法 1.1 数据来源及分析方法

江苏省现有13个设区市，按地理位置分布可分为苏北5市(徐州、宿迁、淮安、连云港和盐城)和沿江8市(南京、扬州、镇江、泰州、南通、常州、无锡和苏州)。使用的数据来源于江苏省的72个国控站点，见图 1。监测方法、分析方法、数据统计等按《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)、《环境空气质量指数(AQI)技术规定》(HJ 633—2012)和《环境空气质量评价技术规范(试行)》(HJ 663—2013)等执行。

历史气象数据来源于江苏省的70个气象自动站，气象再分析数据采用美国国家环境预报中心(NCEP)提供的1°×1°的最终全球分析资料(FNL)。

人为源排放来自文献[6]亚洲地区0.25°×0.25°月平均污染源清单。包括: CO、二氧化碳(CO₂)、SO₂、氨气(NH₃)、NO_X、挥发性有机物(VOCs)、黑炭、有机碳、一次PM_2.5和一次可吸入颗粒物(PM₁₀)。

飞机释放的NO_X和黑炭来自全球大气研究排放源(EDGAR)的1°×1°月均排放清单。闪电造成的NO_X和土壤排放的NO_X来自全球排放清单计划(GEIA)的1°×1°月均排放清单。

1.2 数值模式

采用区域大气模式和多尺度空气质量模式系统(RAMS-CMAQ)和极射赤面投影(rotated polar stereographic map projection)，模拟区域的中心点为(35°N，110°E)。在水平方向有105×86个格点, 水平网格间距为64 km。区域大气模式(RAMS)在垂直方向采用了非等距网格，模式层顶的高度约为23 km，共有25层，其中有近一半分布 < 2 km。CMAQ在水平方向上网格的设置和RAMS一样；在垂直方向上，分成了15层，最低的一层大概为100 m。模拟还使用CMAQ v 5.0.2中源解析模块的ISAM对PM_2.5进行源—受体关系分析。

2 结果与讨论 2.1 模式验证

模拟了2017年江苏省大气污染逐小时的时空分布特征。将模拟的气象要素、ρ(PM_2.5)与观测结果进行对比，同时采用相关系数(r)、标准平均偏差(NMB)、均方根误差(RMSE)、模拟结果落于观测结果0.5~2倍的比例(FAC2)等统计参数，定量评估模拟效果，见公式(1)—(4)。

$ {r = \frac{{\left\{ {\sum\limits_{i = 1}^N {\left( {{M_i} - \bar M} \right)} \left( {{O_i} - \bar O} \right)} \right\}}}{{{{\left\{ {\sum\limits_{i = 1}^N {{{\left( {{M_i} - \bar M} \right)}^2}} \sum\limits_{i = 1}^N {{{\left( {{O_i} - \bar O} \right)}^2}} } \right\}}^{\frac{1}{2}}}}}} $

(1)

$ {{\rm{NMB}} = \left[ {\sum\limits_{i = 1}^N {\left( {{M_i} - {O_i}} \right)} /\sum\limits_{i = 1}^N {{O_i}} } \right]} $

(2)

$ {{\rm{RMSE}} = {{\left[ {\frac{1}{N}\sum\limits_{i = 1}^N {{{\left( {{M_i} - {O_i}} \right)}^2}} } \right]}^{\frac{1}{2}}}} $

(3)

$ {{\rm{FAC}}2 = NV/N} $

(4)

式中：N——模式和观测数据的有效数据时长；NV——模拟结果落于观测结果0.5~2倍之间的数据量；M_i——在时间点i处的模拟值；M——模拟值的平均值；O_i——在时间点i处的观测值；O——观测值的平均值。

对模拟的江苏省气温、湿度、降水和风速结果进行评估。结果表明，气象模式模拟的气温和相对湿度很好地再现了观测的变化特征，模拟和观测的r分别为0.98和0.77，NMB分别为-1.9%和-3.6%。风速和降水的r分别为0.60和0.46，降水的模拟偏差相对较差。不同区域典型城市降雨量模拟和观测对比见图 2(a)(b)(c)(d)。由图 2可见，该模式模拟出了不同城市降水的季节变化特征，但普遍高估了7月份的降水，目前气象模式中的积云对流参数化方案在模拟对流性降水时还存在较大误差^[7]。

2017年PM_2.5模拟与观测的r=0.76，NMB=5.2%，RMSE=23.4 μg/m³，FAC2=84.2%。夏季r和FAC2最低，模拟结果较差；冬季r最高、春季FAC2最高，模拟结果较好，这可能是由于夏季的阵性降水较多，而气象模式降水的偏差较大。部分城市ρ(PM_2.5)模拟和观测对比见图 3(a)(b)(c)(d)(e)(f)。区域ρ(PM_2.5)模拟和观测对比见图 4。由图 3和图 4可见，该模式较好地再现了PM_2.5年均值“北高南低”的空间分布特点，但模式在沿江地区的模拟效果差于苏北地区，这可能是因为沿江地区城市规模较大，人为排放更加复杂，同时沿江地区夏季受降水影响更多所致。总体上来看，该模式能合理地反映ρ(PM_2.5)的时空变化趋势。

2017年12月21—25日，江苏省经历了一次较强的重污染过程，其中23日徐州、宿迁、淮安、扬州和镇江均达到了重度污染水平。该时段江苏省空气质量(城市自北向南排列)见图 5。

由图 5可见，大气污染存在明显的输送特征，连云港、盐城和南通等沿海城市受到的影响相对较小，内陆城市受到的影响较大；且污染气团在向南移动的过程中逐渐被稀释，徐州市的峰值在13个市中最高。

不同区域典型城市重污染时段ρ(PM_2.5)模拟和观测对比(城市自北向南排列)见图 6(a)(b)(c)(d)(e)(f)。由图 6可见，虽然部分城市模拟的ρ(PM_2.5)峰值偏低，但准确地模拟出了内陆城市(徐州、扬州、常州)高于同纬度的沿海城市(连云港、盐城、南通)、北部城市高于南部城市的输送特征。

2.2 PM_2.5来源解析

2017年1月份，江苏省受北方污染物输送影响，大气污染过程较多。1月13日江苏省ρ(PM_2.5)平均值为105 μg/m³，徐州为重度污染，宿迁和淮安为中度污染，南京为良，其他城市均为轻度污染；1月25日江苏省ρ(PM_2.5)平均值为76 μg/m³，徐州、苏州、扬州、镇江和泰州为轻度污染，其他城市均为良。江苏省不同污染过程的PM_2.5来源贡献见表 1。

由表 1可见，1月13日的污染主要受外来源影响，省外对江苏省的贡献达到了69.5%，省内的贡献仅为23.1%。1月25日的污染主要受本地源影响，省内贡献达到了53.5%，省外的贡献为46.2%。13日江苏处于高压的前部，主要受西北风控制，且上游的山东省12和13日ρ(PM_2.5)平均值分别为188和94 μg/m³，污染气团存在明显的自北向南移动特征；25日江苏处于高压的后部，主要受偏东风控制，本地和海上气团的影响更大，ISAM的计算结果和气象条件的分析结果一致。

薛文博等^[8]研究发现，2010年全国各省市间跨区域输送规律显著，外来源对上海、江苏和浙江PM_2.5年均值贡献分别达到54%，50%和48%。文献[9]表明，2016年1月徐州市的PM_2.5重污染主要来源总体上为长距离传输，占PM_2.5月平均值的46%，其次是本地源排放。江苏省PM_2.5来源贡献的季节变化见表 2。

由表 2可见，1月份受冷空气频繁南下的影响，省外PM_2.5对江苏省的贡献达到了54.41%，苏北5市和沿江8市的贡献分别为21.24%和20.08%，江苏北部地区的贡献略大于南部地区；4月份，弱冷空气的次数增多，污染物输送至江苏省后难以迅速清除，省外的贡献也随之增大到56.84%，但苏北5市的贡献减小，沿江8市的贡献增大，可能因为偏南风次数逐渐增多所致；7月份伴随东南风和降水的增强，省外的贡献降低到了47.34%，苏北5市降低到了14.86%，但沿江8市的贡献达到了37.48%，省内贡献对PM_2.5的影响更大；10月份中国大陆受高压控制，内源贡献相较于春、冬季依然较大。此外，春、秋和冬季模式边界的贡献均>3.5%，说明污染物远距离的输送虽然占比不大，但也会对江苏省有一定影响；1月初始场的贡献达4.27%，其他月份 < 1%；模拟1月时，初始场采用了缺省值，其他月份初始场采用了模式输出结果。

该模式高估了沿江8市的ρ(PM_2.5)，但较好地模拟了全省PM_2.5的时空变化特征。ISAM结果分析表明，夏季省内的本地贡献、冬季苏北5市对全省的贡献、春和夏季沿江8市对全省的贡献更大。

3 结论

(1) RAMS-CMAQ较好地模拟了2017年江苏省PM_2.5的季节分布特征，PM_2.5模拟与观测的r=0.76，NMB=5.2%，RMSE=23.4 μg/m³, FAC2=84.2%。沿江地区的模拟效果差于苏北地区，夏季的模拟效果差于其他季节，这可能是因为沿江地区城市规模较大，人为排放更加复杂，同时该模式在模拟夏季对流性降水时偏差较大导致的。

(2) 使用ISAM计算了PM_2.5区域输送和本地排放的贡献。结果显示，ISAM的计算结果和气象条件的分析结果一致；夏季省内的本地贡献、冬季苏北5市对全省的贡献、春和夏季沿江8市对全省的贡献更大。