近年来，随着我国采取了一系列的大气污染防治措施，大气污染问题得到了一定的缓解，但随着经济规模的扩大以及城市化进程的加快，以细颗粒物(PM_2.5)污染为主要特征的区域性污染特征仍较突出。2021年我国出现了多次大范围、高强度的沙尘天气，PM_2.5污染叠加沙尘天气，使得空气污染加重，对人体呼吸系统和心脑血管造成影响，危害人体健康。目前国内外已有学者对不同地区的空气污染状况及影响因素进行了研究。程念亮等^[1]研究认为，稳定的大气层结、逆温以及静小风、湿度大等气象条件是空气重污染过程形成的重要原因，郭倩等^[2]对成都市典型大气污染过程进行了分析，认为污染过程中辐射逆温层的形成对污染物浓度的增长有促进作用，但随着逆温层的每日生消、加强减弱，它并不是最终导致重污染天气形成的关键因素。许万智等^[3]研究发现，高空环流形势平稳、地面弱低压有利于污染天气的发生，且南部、西南部周边地区的污染输入对华北地区空气污染有显著影响。

青岛市地处山东半岛南部，东、南濒临黄海，主导风向为东南风和西北风，东南风向时主要受来自海洋的清洁气团影响，逆温层的生成时间较短；西北风时，北部内陆区域污染物的输送对空气污染影响较大，易产生污染天气。针对青岛地区的空气污染特征，马艳^[4]、毕玮^[5]、张强^[6]、王健林^[7]等均进行了不同的研究，但大多都是针对空气污染的气象特征或模式模拟的单一分析，污染项目也主要针对PM_2.5，而对于PM_2.5叠加沙尘的污染过程，尤其是利用多种技术手段综合分析的较少。现针对2021年3月28日—31日的空气严重污染过程，首次借助多普勒环境气象激光雷达，并结合气溶胶激光雷达、在线离子色谱仪等技术手段，对空气污染过程进行了较为全面的分析，利用后向轨迹模式(HYSPLIT)，对污染传输来源进行了探讨，以期更为详尽地摸清青岛地区的空气污染成因，为政府管理部门采取有针对性的重污染应急响应措施提供技术支撑，并为多普勒环境气象激光雷达在空气污染方面的应用提供参考。

1 研究方法 1.1 数据来源

环境空气质量监测数据采用青岛市地面16个国、省控空气自动监测站的24 h连续观测数据。气象观测资料来自青岛市气象台提供的伏龙山点位的逐时地面气温、相对湿度、风速和风向观测数据。高空环流形势场和海平面气压场来自中央气象台。

Wind3D 10 k多普勒环境气象激光雷达、气溶胶激光雷达以及Marga在线离子色谱仪数据均来自山东省青岛生态环境监测中心，其中多普勒环境气象激光雷达位于山东省青岛生态环境监测中心院内，气溶胶激光雷达、在线离子色谱仪均位于崂山环保分局院内的环境空气质量综合监测站内。

1.2 数据时间

2021年3月27日—31日。

1.3 监测点位

共布设17个监测点位，其中崂山区东部点位为对照点，具体点位布设见图 1。

1.4 监测指标

主要监测指标包括PM_2.5、可吸入颗粒物(PM₁₀)和空气质量指数(AQI)。

1.5 评价方法

参照《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)和《环境空气质量评价技术规范(试行)》(HJ 663—2013)执行。采用美国国家海洋和大气管理局的HYSPLIT后向轨迹模式向后追踪48 h污染轨迹，轨迹起始点经纬度为36.07°N，120.33°E，高度分别为500，1 000和1 500 m。

2 结果与讨论 2.1 空气污染过程分析

3月28日—31日青岛市发生一次重污染沙尘天气过程，首要污染物均为PM₁₀，其中28，29日均达到严重污染级别，30日为轻度污染，31日为良。3月28日—31日ρ(PM₁₀)日均值为130~616 μg/m³，AQI为90~500；ρ(PM₁₀)日均最大值出现在29日，达616 μg/m³，超出国家二级标准3.1倍。与近5年沙尘天气中ρ(PM₁₀)日均最大值相比，此次3月29日ρ(PM₁₀)日均值偏高范围为49.5%~238.5%，为近5年中仅有的出现日严重污染且AQI达到“爆表”的一次，污染程度为近5年最高。

从小时变化来看，27日白天市区ρ(PM₁₀)、ρ(PM_2.5)均维持在较低水平，夜间开始所有子站的ρ(PM_2.5)均升高，28日08:00和12:00出现2次小峰值，均为轻度污染水平。28日15:00后ρ(PM₁₀)、ρ(PM_2.5)急剧升高，仅用1~2 h各子站ρ(PM₁₀)达到600 μg/m³以上，21:00市区ρ(PM₁₀)达到峰值，小时浓度为1 193 μg/m³。此后至29日11:00，多数子站AQI持续“爆表”。污染过程持续到31日09:00，期间ρ(PM₁₀)、ρ(PM_2.5)多次出现峰值，呈波动递减的趋势，但ρ(PM₁₀)整体维持在较高水平。

为清晰地展现此次污染过程的变化特点，将青岛市区子站以市北区和李沧区交界为限，划分为北部和南部区域，与青岛市最北部的莱西市子站做变化对比分析[图 2(a)(b)]。

由图 2可见，在此次污染过程中，莱西市、青岛市区北部、青岛市区南部首次出现ρ(PM₁₀)高峰值的时间依次为：28日19:00(1 364 μg/m³)、28日20:00(1 218 μg/m³)、28日21:00(1 180 μg/m³)。由北向南，ρ(PM₁₀)峰值出现时间依次滞后，且峰值逐渐减小，呈现明显的传输特征。

污染期间，ρ(PM_2.5)/ρ(PM₁₀)在0.14~0.69之间，其中28日00：00~15：00时ρ(PM_2.5)/ρ(PM₁₀)在0.58~0.69之间，判断该阶段是以PM_2.5为主的污染过程，28日16：00—31日09：00ρ(PM_2.5)/ρ(PM₁₀)在0.15~0.30之间，细颗粒物占比减少，转变为以PM₁₀为主的污染过程。

3月28日—30日ρ(PM₁₀)空间分布见图 3(a)(b)(c)(d)。27日受蒙古气旋及后部冷空气影响，内蒙古及华北北部等地出现浮尘或扬沙，内蒙古局地出现沙尘暴。由图 3可见，28日08：00，内蒙古以及甘肃、宁夏、陕西、河北北部等地空气质量均处于严重污染水平，ρ(PM₁₀)达到400 μg/m³以上，后污染带逐渐向东南推进，20：00东北南部、山东全境、河南北部等地受到影响，空气质量均降至严重污染。30日沙尘影响减轻，重污染带主要集中在甘肃、宁夏、陕西以及河南、安徽和江苏的北部，山东半岛北部恢复至良好水平，其他地区以轻度-中度污染为主。3月31日，沙尘影响逐渐结束，空气质量陆续恢复至良好水平。

结合全国污染形势判断，3月28日—31日青岛市的这次污染过程是一个前期以PM_2.5污染为主，后期主要受到北方沙尘的传输影响，以PM₁₀为主的污染过程。

2.2 污染过程期间气象条件分析 2.2.1 天气形势分析

3月27日—31日高低空天气形势见图 4(a)(b)(c)(d)(e)(f)。由图 4(a)可见，27日内蒙古以及华北北部等地受到蒙古气旋影响，青岛地区3月27日20：00 500 hPa高空处于浅槽后部，为偏西北气流，地面受低压控制，气压梯度较小，风力较弱。由图 4(b)可见，3月28日青岛市处于蒙古气旋底前部，上空为西南风，11：00，蒙古气旋中心气压值在995 hPa以下，冷高压并不是很强，其中心值在1 020 hPa以上，14：00后，随着蒙古气旋东移和冷空气南下，青岛市转为西北风。由图 4(c)可见，3月29日08：00，850 hPa高度场显示蒙古气旋中心移至黑龙江省，山东大部分地区受弱脊控制，等高线稀疏，扩散条件较差；由图 4(e)可见，冷锋锋线压至青岛附近，之后冷锋过境，冷空气影响迅速减弱，气压场较弱，风力减小。3月30日08：00—14：00，山东地区受弱高压控制，等高线稀疏，温度平流不明显，14：00后，地面高压东移加强，青岛处于高压后部，持续东南风。

2.2.2 地面气象要素分析

3月28、29日08：00探空情况见图 5(a)(b)。由图 5可见，28日、29日08：00青岛市垂直方向均存在明显逆温，污染扩散条件较差。

3月27—31日青岛市各气象要素与ρ(PM₁₀)、ρ(PM_2.5)小时变化见图 6(a)(b)(c)。由图 6可见，3月27日夜间至28日中午，青岛地区由北风转为南风，其中内陆地区以西南风为主，沿海地区受海陆风影响，为局地南-东南风，风力总体较弱，风速在1~3 m/s(1—2级)之间。27日夜间开始近地面湿度逐渐增大，至28日08：00地面湿度达到98%，加速了颗粒物的二次生成转化，对应图 6中第1阶段PM₁₀、PM_2.5的轻度污染过程，其中尤以PM_2.5升幅较显著。28日14：00后青岛市转为西北风，风力逐渐增大至7 m/s，湿度和气温明显下降，同时伴随PM₁₀、PM_2.5的迅速升高。28日21：00后风力逐渐减弱至2 m/s左右，污染扩散条件较差，颗粒物浓度维持在较高水平，29日白天后，随着近地面弱北风持续，颗粒物浓度逐渐降低。30日11：00后青岛市转为东南风，风力增大至4 m/s，湿度也明显升高，同时伴随PM₁₀、PM_2.5浓度的再次升高。31日，东南风持续，随着海洋气团的逐渐清洁，空气质量不断改善，至31日10：00恢复至良好水平。

由此可见，地面气压梯度弱，风力小，湿度大，加之垂直方向逆温层存在，是导致第1阶段污染过程的重要因素；第2阶段主要是受蒙古气旋和冷高压的共同影响，在西北风条件下带来明显的沙尘传输，后期东南风下又受到沙尘回流传输影响，期间短时静小风、湿度增大等因素加重了污染过程，导致污染物在本地积聚难以消散，长时间内维持在较高浓度水平。持续的海洋清洁气团是此次污染结束、空气质量明显改善的主要原因。

2.3 颗粒物组分分析

对3月27日—31日期间的PM_2.5离子组分进行分析，各离子组分占比情况见图 7(a)(b)。由图 7可见，2个污染阶段影响PM_2.5最主要的3种离子组分依次都是NO₃^-、SO₄^2-、NH₄⁺，其中第1阶段3种无机盐占比分别为51.7%，24.8%，22.4%，占PM_2.5中水溶性离子浓度总和的98.9%，占PM_2.5总浓度的52.3%；与31日污染过后的清洁时段相比，第1阶段伴随ρ(PM_2.5)的升高，硝酸盐、硫酸盐和铵盐的浓度均有明显升高，分别为清洁时段的8.4，3.6，8.6倍，表明NO_x、SO₂、NH₃等一次排放的气态前体物发生的二次转化是第1阶段ρ(PM_2.5)峰值升高的重要原因。第二个以PM₁₀污染为主的阶段，3种无机盐占各离子浓度总和的比例降至84.0%，其中硝酸盐、铵盐占比分别下降15.9和5.3个百分点，而3种无机盐在PM_2.5浓度中的占比降至12.9%；与31日污染过后的清洁时段相比，此阶段也出现了硝酸盐、硫酸盐和铵盐升高的现象，但升幅较小，仅为清洁时段的1.9，1.5，2.0倍，说明NO_x、SO₂、NH₃等的二次转化对该阶段PM_2.5浓度的升高有一定贡献，但不是主要因素，且机动车源和燃烧源的影响有所减轻，工业源的影响略有加重。

NO₃^-与SO₄^2-质量浓度比能在一定程度上揭示移动排放源(机动车尾气排放NO_x)与固定排放源(电厂等燃煤排放)的情况₃^[8-9]。通过计算发现，此次污染过程的2个阶段ρ(NO^-)/ρ(SO₄^2-)分别为2.1和1.2，均＞1，说明ρ(PM_2.5)来源中移动污染源贡献要大于固定污染源，尤其是在第1阶段表现更为突出。

3月27日—31日离子色谱百分比情况见图 8。由图 8可见，第1阶段Ca²⁺、K⁺、Cl^－、Mg²⁺等离子占比相差不大，在0.1%~0.5%之间，其中Ca²⁺占比相对较高；第2阶段4种离子占比相较第1阶段均有所升高，其中尤以Ca²⁺升幅最为明显，浓度较第1阶段升高了5倍，占比达到11.7%，K⁺、Cl^－、Mg²⁺离子浓度相差不大，均在1.4%~1.5%之间。Ca²⁺、Mg²⁺多来自地面扬尘和建筑扬尘等地壳源^[11], 其中Ca²⁺由于主要富集在粗离子形态中，通常作为沙尘、扬尘的示踪离子^[10]，其浓度的显著升高也说明了沙尘源和扬尘源是第2阶段污染的主要贡献源类，同时扬尘源对第1阶段污染也有一定的贡献。Cl^-主要来自工业生产制造、垃圾与化石燃料燃烧和海盐输送等^[11]，研究表明，海盐中ρ(Cl^-)/ρ(Na⁺)为1.8^[12]。经计算，第2阶段ρ(Cl^-)/ρ(Na⁺)的平均值为3.0，大于海盐中的比值，说明海盐对大气颗粒物中Cl^-的贡献较多，工业生产及化石燃料燃烧可能是Cl^-的主要来源。而K⁺则主要来自生物质燃烧^[11]。

2.4 激光雷达以及后向轨迹结果分析 2.4.1 第1阶段空气污染分析

多普勒环境气象激光雷达观测结果见图 9。由图 9可见，3月28日03：00—14：00，近地面为较弱偏西南风，高空为西-西北风，有较弱下沉气流。气溶胶激光雷达观测结果见图 10(a)(b)。由图 10可见，27日22：00高空400 m左右存在PM₁₀污染带，但浓度总体不高，伴随弱下沉气流逐渐向地面沉降；27日夜间至28日中午，高空400~800 m处一直存在PM_2.5污染带，并出现多次向近地面的输送，同时可以观测到近地面消光系数一直处于较高水平，说明第1阶段颗粒物浓度尤其是ρ(PM_2.5)的升高一部分原因是不利气象条件下的本地生成，再者还受到了外来传输的影响，这也较好地解释了28日10：00和12：00出现2个ρ(PM_2.5)小峰值的原因。

利用HYSPLIT气流后向轨迹模型对3月28日12：00的后向轨迹进行分析。结果显示，污染气团主要来自内蒙古，途经陕西、河南、鲁西南等地，1 000 m以及1 500 m高度气团主要由偏西方向抵达市区，而500 m高度气团主要经西南方向的日照抵达市区。

2.4.2 第2阶段空气污染分析

由图 9可见，3月28日15：00后，市区受蒙古气旋后部影响转为西北风，风力增大至15 m/s，较强西北气流带来明显沙尘传输带，下沉气流强盛；气溶胶激光雷达可以观测到高空600~3 000 m高度处有污染气团逐渐向地面沉降，大气中颗粒物浓度攀升，ρ(PM₁₀)于21：00达到峰值。28日22：00—29日02：00，1 000 m高度以下风速有所减小，空中颗粒物向地面沉降作用有所减小，颗粒物浓度停止上升，并在水平扩散作用下浓度略有降低；3月29日03：00后伴随边界层高度的降低，近地面ρ(PM₁₀)再次升高，29日05：00达到第2个小峰值，但较第1次峰值浓度有所降低。29日06：00—18：00，1 000 m高度以下以西北-北风为主，有一定污染传输带，风速多在8 m/s以下，500 m以下仍有一定下沉气流，大气扩散条件不佳，但污染传输较之前明显减弱，颗粒物浓度迅速降低但仍处于较高水平；29日18：00—21：00，500~1 000 m高度转为较弱东北风，但由于此期间大气垂直气流发展较弱，颗粒物浓度仅有小幅下降；3月29日21：00—30日00：00，1 000 m以下风速多在4 m/s以下，此时段天气静稳，且1 000 m以下大气层结趋于稳定，ρ(PM₁₀)出现波动，23：00出现小峰值。30日00：00—08：00，1 000 m高度以下风速稍有增大，500~1 000 m高度以较弱东北风为主，近地面有偏东风，风速多在4 m/s以下，颗粒物浓度呈下降趋势；08：00—12：00，500 m以上污染传输较为明显，但由于近地面风速较弱，又有上升气流相配合，颗粒物浓度下降较为明显，ρ(PM₁₀)12：00降至谷值155 μg/m³；30日13：00—19：00，1 000 m以下东南风较为显著，风速增大至8 m/s以上，沙尘回流影响明显，气溶胶激光雷达也显示高空1 000 m左右有污染带向近地面的沉降，但污染气团浓度较之前明显减小，ρ(PM₁₀)受传输影响于19：00达到峰值307 μg/m³，ρ(PM_2.5)仅有小幅升高。30日20：00—31日02：00，1 000 m高度以下低空转为西南风至偏南风，风速有所减小，同时考虑到反气旋入海后所携带的颗粒物不断稀释摊薄，近地面污染传输整体开始减弱，ρ(PM₁₀)缓慢下降。31日02：00后，低空以南-东南风为主，从海洋吹来的气团逐渐清洁，31日07：00后近地面风速明显增大，大气扩散条件较好，ρ(PM₁₀)迅速下降，31日10：00恢复良好水平。

总体来看，第2阶段污染主要是受到上风向沙尘传输的影响，期间由于冷高压强度较弱导致近地面水平扩散条件不利，加之部分时段大气层结稳定、边界层高度降低等因素共同导致ρ(PM₁₀)长时间维持较高水平且出现多次峰值。

利用HYSPLIT模型对3月28日21：00、3月30日19：00 2个传输影响高峰时段的后向轨迹进行分析，结果见图 11(a)(b)(c)。由图 11可见，28日21：00污染气团主要来自蒙古国中部，途径内蒙古、河北、鲁西北地区，经潍坊和青岛北部地区到达市区；30日19：00污染气团主要来自蒙古国东部，途经内蒙古、河北省北部、渤海海域、烟台等地，最后经青岛东南部海域到达市区。

3 结论

(1) 污染期间，ρ(PM_2.5)/ρ(PM₁₀)在0.14~0.69之间，其中3月28日00：00—15：00ρ(PM_2.5)/ρ(PM₁₀)在0.58~0.69之间，为以PM_2.5为主的污染过程；3月28日16：00—3月31日09：00 ρ(PM_2.5)/ρ(PM₁₀)比值在0.15~0.30之间，细颗粒物占比减少，为以PM₁₀为主的典型沙尘污染过程。

(2) 静小风、湿度大、垂直方向逆温层的存在，是第1阶段PM_2.5污染的重要原因，同时多次高空污染物向近地面的输送加重了污染过程，导致多次ρ(PM_2.5)峰值的出现，污染气团主要来自内蒙古，途经陕西、河南、鲁西南等地，由西-西南方向抵达青岛；NO₃^-、SO₄^2-、NH₄⁺浓度分别占水溶性离子浓度总和的51.7%，24.8%，22.4%，三者之和占ρ(PM_2.5)的52.3%；NO_x、SO₂、NH₃等的二次转化是ρ(PM_2.5)升高的重要原因，扬尘源对此阶段污染也有一定的贡献。

(3) 第2阶段PM_2.5中Ca₃²⁺浓度升至第1阶段的6倍，在各离子浓度之和中的占比达到11.7%，沙尘源和扬尘源是造成第2阶段污染的主要原因；冷高压强度较弱导致近地面水平扩散条件不利，ρ(PM₁₀)长时间内维持在较高水平，且NO^-、SO₄^2-、NH₄⁺等的二次转化对此阶段颗粒物污染有一定贡献，但影响较小。工业生产及化石燃料燃烧可能是Cl^-的主要来源，而K⁺则主要来自生物质燃烧。

(4) 移动污染源对此次污染过程的贡献大于固定污染源，第2阶段机动车源和燃烧源对污染的影响减轻，工业源的影响加重。随着机动车保有量的持续、快速增加，移动源已成为青岛市大气污染防治的重点。

(5) 此次沙尘污染的发源地为蒙古国和我国内蒙古等地，前期(3月28日16：00—3月30日11：00)是在西北风作用下污染气团经河北、鲁西北地区直接到达青岛；后期(3月30日12：00—3月31日09：00)主要是沙尘经河北省北部、渤海海域、烟台等地到达青岛东南部海域，最后在东南风作用下，回流至青岛市区。海洋气团的逐步清洁和持续是此次污染过程结束、空气质量明显改善的主要原因。